수성가스전환반응의 페로브스카이트 구조 촉매 성능 및 반응속도 연구

Abstract

일산화탄소를 수소로 변환하는 수성가스전환반응(WGSR)은 수소 생산, 연료개질 시스템뿐만 아니라 암모니아 제조, 제철소 제련과정등 일선 산업현장에서 널리 활용되고 있다. 상용공정에서의 WGS반응은 두 단계의 반응기(HTS/LTS)에서 각각 Fe/Cr, Cu/Zn기반 촉매를 사용하여 이루어진다. 하지만 이러한 촉매들은 공기중 자연발화성이 있고 사용전 환원과정이 필요하다는 단점이 있다. 또한 최근에 많은 연구가 진행되고 있는 귀금속 담지 촉매는 기존 촉매의 단점을 극복하고 활성이 높은 장점을 갖고 있다. 이에 본 연구에서 제시한 페로브스카이트 촉매는 상용 촉매, 귀금속 담지촉매 시스템과의 비교를 위하여 제작된 촉매를 사용한 반응시스템과 기존 상용촉매를 사용한 반응시스템을 비교하여 개발 촉매의 성능 수준을 검토하였다. 이러한 결과 페로브스카이트 구조 촉매는 상용촉매의 공정상의 단점과 귀금속 담지촉매의 가격적인 측면에서의 단점을 동시에 극복한 촉매로서 성능 및 메탄화반응 억제 측면에서 우수성을 보유하고 있다는 것을 증명하였다. 이러한 페로브스카이트 구조 촉매의 반응특성을 규명하기 위해 지금까지 밝혀진 기존 수성가스전환반응에서 쓰이는 촉매들의 반응 매카니즘은 대표적으로 formate와 redox 반응 두가지가 있다. 페로스브스카이트 구조 촉매는 그 구조와 귀금속 함량, 활성 등 성능측면에서 귀금속 촉매와 상당히 유사한 측면이 있기 때문에 귀금속 담지 촉매의 반응속도식을 기본으로 하여 실험결과와 일치시켜 페로브스카이트구조 촉매에 맞는 반응속도식을 제시하고 이를 통한 반응파라미터 값을 도출하였다. 이를 통해 페로브스카이트 촉매의 반응 특성을 규명할수 있을뿐만 아니라 차후 더 큰 규모의 반응기를 실증적으로 모사 할수 있는 효과를 얻을 수 있다.