Preparation and Catalytic Application of MCM-41 Modified with a Ferrocene Carboxyphosphine and a Ruthenium Complex

0107611 - UFCH-W 20040190 RIV NL eng J - Článek v odborném periodiku
Štěpnička, P. - Demel, J. - Čejka, Jiří
Preparation and Catalytic Application of MCM-41 Modified with a Ferrocene Carboxyphosphine and a Ruthenium Complex.
[Příprava a katalytická aplikace MCM-41 modifikovaná ferrocen karboxyfosfinem a rutheniovým komplexem.]
Journal of Molecular Catalysis A-Chemical. Roč. 224, - (2004), s. 161-169. ISSN 1381-1169
Grant CEP: GA ČR GA104/02/0571; GA ČR GA203/99/M037
Výzkumný záměr: CEZ:AV0Z4040901
Klíčová slova: ferrocene carboxyphosphine * MCM-41 * ruthenium
Kód oboru RIV: CF - Fyzikální chemie a teoretická chemie
Impakt faktor: 2.316, rok: 2004

Reaction of 1´-(diphenylphosphino)ferrocenecarboxylic acid (Hdpf) with mesoporous molecular sieve MCM-41 gives immobilized carboxyphosphine (3), which was further reacted with [{Ru(.eta.6-p-cymene)Cl(µ-Cl)}2] (1) to afford Ru-phosphine modified molecular sieve 4. Material 4 was tested as a catalyst in the reaction of propargyl alcohol with benzoic acid in toluene to 2-oxopropyl benzoate (7). The rate of the reaction with immobilized catalyst is slower and gives a lower yield compared with the homogeneous precatalyst [Ru(.eta.6-p-cymene)(Hdpf-kP)Cl2] (2) prepared from Hdpf and dimer 1. The main reaction also competes with another parallel, propargyl alcohol consuming process, which occurs also with MCM-41 itself in an absence of benzoic acid.

Reakcí 1’-(diphenylphosphino)ferrocenecarboxylové kyseliny (Hdpf) s mezoporézním molekulovým sítem MCM-41 vzniká carboxyphosphine (3). Carboxyphospine (3) dále reagoval s [{Ru(.eta.6-p-cymene)Cl(.mí.-Cl)}2] (1) za vzniku Ru/carboxyphosphine-modifikované molekulové síto 4. Jednduchá reakce mezi MCM-41 a 1 poskytla pouze Ru-modifikované molekulové síto 5. Materiály 4 a 5 byly testovány jako katalyzátory v reakci propargyl alkoholu s kyselinou benzoovou za vzniku 2-oxopropylbenzoátu (6). Reakce prováděny s katalyzátorem 3 jsou pomalejší a je dosaženo menších výtěžků esteru než s homogenním katalyzátorem [Ru(.eta.6-p-cymene)( Hdpf-kP)Cl2] (2), který byl připraven z Hdpf a dimeru (1). Struktura 2.CH2Cl2 byla potvrzena krystalickou difrakční rentgenovou analýzou.
Trvalý link: http://hdl.handle.net/11104/0014761