Understanding Arctic aerosols : multi-station climatology of extensive- and intensive-parameter optical retrievals & evaluation of an advanced aerosol transport model versus the multi-station climatology

Abstract

Abstract : Atmospheric aerosols play a crucial radiative forcing role in climate systems. They influence the radiative balance by either the direct effect of absorbing or scattering of radiation or the indirect affect associated with the impact of their physical and optical properties on cloud droplet or ice nucleation properties. Parameterizing their direct and indirect radiative forcing contributions represents a major challenge to climate modellers. Uncertainties arise in the representation of aerosol microphysics and optical properties: to strengthen the confidence in climate model simulations, aerosol opto-physical property interpretations of robust (climatological scale) measurements in parallel with the validation of aerosol-model simulations are essential. It is accordingly important to understand the physical, chemical, and optical properties of aerosols as well as the processes that govern their formation and transportation mechanisms. Aerosol properties are characterized by their size, shape, chemical nature and concentration. From an optical (UV to near-IR) perspective, the fundamental form of the particle size distribution (PSD) that significantly affects optical measurements is largely represented by two modal components: a fine mode (FM) sub-micrometer (radius) component and a coarse mode (CM) super-micrometer component. Their optical impact is dependent on the PSD, the refractive index (which defines the scattering and absorption impact as a function of their size) and radiation wavelength. In this research project, we focused on Arctic aerosols: this is especially relevant from a climate change perspective given that Arctic temperature changes are roughly twice those of the global average. Our objectives were broken into two phases (corresponding to two peer-reviewed papers). The first phase was an investigation of the seasonal variations of various microphysical and optical aerosol properties over the Arctic using ground-based retrievals of sunphotometer/sky radiometer measurements provided by AERONET/AEROCAN (AEROsol Robotic NETwork/Canadian AEROCAN subnetwork). The second was an investigation into the accuracy of spatio-temporal aerosol model simulations and their success in capturing the seasonal trends of Arctic aerosols. Given the daylight limitations of sunphotometry/sky radiometry, we were constrained to the spring to early fall seasons. In Paper 1, we performed a climatological-scale (seasonal) multi-year study of key extensive (quantity dependent) and intensive (quantity independent) aerosol retrievals from six AERONET Arctic stations. An important original contribution of this paper was an analysis that went beyond the traditional parameters of aerosol optical depth (AOD) and classical Angstrom exponent (spectral slope of the AOD in logarithmic space). The analysis parameters included the PSD, the radius of cardinal features of the PSD such as the peaks of the FM and CM components, the FM and CM AOD, the FM and CM effective radii, and the fine mode fraction (FMF). The originality of the monthly-binned results included robust FM and CM seasonal tendencies from spring to summer (notably a small but robust increase in the radius of the FM peak that was attributed to the influence of large particle summertime smoke and the demonstration of a pan-Arctic (even pan Canadian) springtime, small CM-particle-size (~ 1.3 µm) peak that was attributed to springtime Asian dust. In Paper 2, we compared the simulations of GCT (GEOS-Chem - TOMAS) to the seasonal results of Paper 1. The TOMAS (TwO Moment Aerosol Sectional) aerosol microphysical model provides PSD number and mass concentrations spread across an Arctic domain that included the 6 AERONET stations. We investigated the same seasonal variations as those presented in Paper 1 by (offline) conversion TOMAS outputs to parameters that were analogous to the AERONET products. Specific Paper 1 tendencies such as the small CM-particle-size peak due to Asian dust and the robust spring to summer decrease of the CM AOD were successfully simulated. At the same time, GCT did not capture the spring to summer increase in radius of the FM peak and provided a FM effective radius that was significantly smaller than the values of Paper 1. This, we argued, was likely attributable to a GCT shortcoming in the modelling of small particle (coagulative) growth of smoke particles (problem associated with the coarse GCT lat/long spatial resolution of 4 x 5 degrees).

Les aérosols atmosphériques jouent un rôle crucial dans le forçage radiatif des systèmes climatiques. Ils influencent le bilan radiatif soit par l'effet direct d'absorption ou de diffusion du rayonnement, soit par l'effet indirect associé à l'impact de leurs propriétés physiques et optiques sur les propriétés de nucléation des gouttelettes nuageuses ou de la glace. Le paramétrage de leurs contributions directes et indirectes au forçage radiatif représente un défi majeur pour les modélisateurs climatiques. Des incertitudes surgissent dans la représentation des propriétés microphysiques et optiques des aérosols : pour renforcer la certitude dans les simulations des modèles climatiques, les interprétations des propriétés opto-physiques des aérosols de mesures robustes (à l'échelle climatologique) parallèlement à la validation des simulations des modèles d'aérosols sont essentielles. Il est donc important de comprendre les propriétés physiques, chimiques et optiques des aérosols ainsi que les processus qui régissent leurs mécanismes de formation et de transport. Les propriétés des aérosols sont caractérisées par leur taille, leur forme, leur nature chimique et leur concentration. D'un point de vue optique (UV à proche IR), ils sont effectivement bimodaux : leur distribution granulométrique (PSD) est largement représentée par deux composantes modales : une composante submicrométrique (rayon) de mode fin (FM) et une composante grossière (CM) qui est un composant super-micrométrique. Leur impact optique dépend de la PSD, de l'indice de réfraction (qui définit l'impact de diffusion et d'absorption en fonction de leur taille) et de la longueur d'onde du rayonnement. Dans ce projet de recherche, nous nous sommes concentrés sur les aérosols arctiques : cela est particulièrement pertinent du point de vue du changement climatique étant donné que les changements de la température dans l'Arctique sont environ le double de la moyenne mondiale. Nos objectifs ont été divisés sur deux phases (correspondant à deux articles évalués par des pairs). La première phase consistait en une analyse des variations saisonnières de diverses propriétés microphysiques et optiques des aérosols au-dessus de l'Arctique à l'aide d'extractions au sol de mesures de photomètres solaires/radiomètres célestes fournies par AERONET/AEROCAN (AEROsol Robotic NETwork/sous-réseau canadien AEROCAN). La seconde était analyse sur l'exactitude des simulations de modèles d'aérosols spatio-temporels et leur succès dans la capture des tendances saisonnières des aérosols arctiques. Étant donné les limites de la lumière du jour de la photométrie solaire/radiométrie du ciel, nous étions limités aux saisons du printemps et au début de l'automne. Dans le premier l'article, nous avons effectué une étude pluriannuelle à l'échelle climatologique (saisonnière) des principales caractéristiques d'aérosols extensives (dépendantes de la quantité) et intensives (indépendantes de la quantité) de six stations d’AERONET dans de l’Arctique. Une contribution originale importante de cet article était une analyse qui allait au-delà des paramètres traditionnels de la profondeur optique des aérosols (AOD) et de l'exposant d'Angstrom classique (pente spectrale de l'AOD). Les paramètres d'analyse comprenaient la PSD, le rayon des caractéristiques cardinales de la PSD telles que les pics des composantes FM et CM, les AOD FM et CM, les rayons effectifs FM et CM et la fraction de mode fin (FMF). L'originalité des résultats mensuels incluait des tendances saisonnières FM et CM robustes du printemps à l'été (notamment une augmentation faible mais robuste du rayon du pic FM qui a été attribuée à l'influence de la fumée estivale à grosses particules et à la démonstration d'un pan -Printemps arctique (même pancanadien), petit pic de taille de particules CM (~ 1,3 m) attribué à la poussière asiatique printanière. Dans le deuxième l'article, nous avons comparé les simulations de GCT (GEOS-Chem - TOMAS) aux résultats saisonniers du premier article 1. Le modèle microphysique d'aérosol TOMAS (TwO Moment Aerosol Sectional) fournit les densités numériques et les concentrations en masse réparties dans un domaine Arctique qui comprenait le six stations d’AERONET. Nous avons étudié les mêmes variations saisonnières que celles présentées dans le premier article par conversion (hors ligne) des sorties TOMAS en paramètres analogues aux produits AERONET. Les tendances spécifiques du premier article 1 telles que le petit pic de taille de particule CM dû à la poussière asiatique et la forte diminution du printemps à l'été de l'AOD CM ont été simulées avec succès. Au même temps, GCT n'a pas capturé l'augmentation du printemps à l'été du rayon du pic FM et a fourni un rayon effectif FM qui était significativement plus petit que les valeurs de la première recherche. Ceci était probablement attribuable à une lacune de GCT dans la modélisation de la croissance de petites particules (coagulantes) de particules de fumée (problème associé à la résolution spatiale lat/long GCT grossière de 4' x 5').