Facile Preparation of N-doped and Interconnected Porous Carbon Nanosheets for High-performance Supercapacitors with Redox Additives in Aqueous Electrolyte

Abstract

다공성 탄소 나노시트는 제작이 간단하며 효율적인 구조를 통해 전해질 이온의 빠른 이동을 가능케 한다는 점에서 전기 이중층 커패시터 전극물질로 많은 주목을 받고 있다. 그렇지만 정전기적 흡착으로 전하를 저장하는 탄소 물질의 특성으로 전극물질로 활용 시 상대적으로 낮은 커패시턴스를 보인다는 점이 지적받고 있다. 본 연구에서는 다공성 탄소 나노시트에 효과적인 열처리 방법을 통해 질소를 도핑함으로써 용량을 향상시켰고, 합성된 탄소 물질을 산화/환원반응 첨가제가 들어간 전해질에 접목시켜 추가적인 성능 향상을 꾀하였다. 먼저, 포타슘 사이트레이트를 열분해하여 다공성 탄소 나노시트가 상호 연결된 형태의 탄소 물질을 합성하였다. 합성된 탄소 물질에 질소 도핑을 하기 위해 질소 함유량이 풍부한 멜라민을 탄소 물질과 교반하여 열처리하였는데, 열처리 과정 중 특정 온도에서 머무는 시간을 설정함으로써 멜라민의 중합을 유도하였다. 열처리 과정 중 발생한 중합은 멜라민의 손실을 최소화하였고, 그 결과 최종 질소 도핑 비율은 2배 가량 향상되었다. 질소 도핑된 탄소 물질의 전기화학적 특성을 3전극 상황에서 확인해 본 결과, 1 A g-1에서 도핑되지 않은 탄소 물질 대비 25 % 증가한 360 F g–1의 용량을 보였다. 또한, 대칭 2전극 상황에서는 산화/환원 첨가제가 들어간 전해질과 접목되어 1 A g–1에서 468 F g–1의 더욱 향상된 용량을 발현하였다. 본 연구는 다공성 탄소 나노시트에 질소 도핑을 하기 위해 멜라민의 중합반응을 활용한 효율적인 방법을 제시했다는 점과, 질소 도핑 및 산화/환원 첨가제가 들어간 전해질을 활용해서 다공성 탄소 나노시트의 커패시턴스 향상을 이뤄냈다는 점에서 의의가 있다.

N-doped porous carbon nanosheets have garnered research attention owing to their effective structure for fast ion diffusion and pseudocapacitive properties in supercapacitors. Herein, a facile method to incorporate nitrogen into interconnected porous carbon nanosheets with relatively high doping efficiency is proposed by inducing melamine condensation through appropriate dwell time. The as-prepared N-doped porous carbon material was studied as an electrode for the electrochemical double-layer capacitor. The carbon material delivered a specific capacitance of 350 F g-1 at a current density of 1 A g-1 in a three-electrode system. Furthermore, a symmetric supercapacitor device was fabricated using the N-doped interconnected carbon nanosheets with redox additives in aqueous electrolyte. Based on the redox reaction of the electrodes and electrolytes, the specific capacitance was measured 468 F g-1 at a current density of 1 A g-1 and 233 F g-1 at a relatively high current density of 20 A g-1. This research provided an efficient method for nitrogen-doping into interconnected porous carbon nanosheets using melamine and showed potential of carbon electrode material for high-performance supercapacitor applications with redox additives in aqueous electrolyte.