Orientador: Renato Sprung

Dissertação (mestrado) - Universidade Estadual de Campinas, Faculdade de Engenharia Quimica

Resumo: Materiais do tipo hidrotalcita Mgo,666(Al,Cr)O,334(OH)2(C03)O,167.yH2O, foram sintetizados, calcinados, caracterizados e testados na conversão catalítica de etanol em fase vapor. A síntese foi realizada pelo método de co-precipitação com substituição de alumínio por cromo nas proporções de...

Resumo: Materiais do tipo hidrotalcita Mgo,666(Al,Cr)O,334(OH)2(C03)O,167.yH2O, foram sintetizados, calcinados, caracterizados e testados na conversão catalítica de etanol em fase vapor. A síntese foi realizada pelo método de co-precipitação com substituição de alumínio por cromo nas proporções de O, 10,20,50 e 100%. Todos os materiais mostraram diftatogramas característicos de hidrotalcitas. As áreas superficiais incrementaram-se com o aumento do teor de cromo de 79 até 250 m2/g. A calcinação das hidrotalcitas com O a 50% de cromo entre 500° e 650°C resultou na formação de soluções sólidas com estrutura de óxido de magnésio. O material com 100% de cromo transformou-se em cromato de magnésio quando calcinado a 500°C e em cromita de magnésio quando calcinado a 650°C. As áreas superficiais dos materiais calcinados variaram entre 90 e 382 m2/g . Os materiais não contém microporos. Os ensaios catalíticos foram realizados num reator de leito fixo a pressão atmosférica e 350°C, utilizando uma mistura reagente etano1lN2 na proporção de 1:2. Os compostos identificados foram n-butanol, éter etílico, acetaldeido, etileno, butiraldeido, acetato de etila e crotonaldeido. A substituição de alumínio por cromo inibiu a formação de éter etílico e etileno, decorrentes da desidratação do etanol, e favoreceu a formação de acetaldeido por desidrogenação. A substituição de 10% a 20% de alumínio por cromo na hidrotalcita MgAl favoreceu o rendimento global de n-butanol, que foi máximo para o material com 10% de cromo calcinado a 650°C. A conversão total de etanol aumentou com a substituição de 10% de alumínio por cromo na hidrotalcita MgAl e depois reduziu-se progressivamente com o aumento do teor de cromo. As maiores conversões foram obtidas com os materiais calcinados a 650°C

Abstract: Hydrotalcite-like compounds Mgo,666(Al, Cr )0,334( OH)Z(CO3 )0,167. yHzO,were synthesized, calcined, characterized, and tested in the catalytic vapour phase conversion of ethanol. The synthesis was performed by co-precipitation and by replacing aluminium by chromium in the proportion of O,...

Abstract: Hydrotalcite-like compounds Mgo,666(Al, Cr )0,334( OH)Z(CO3 )0,167. yHzO,were synthesized, calcined, characterized, and tested in the catalytic vapour phase conversion of ethanol. The synthesis was performed by co-precipitation and by replacing aluminium by chromium in the proportion of O, 10, 20, 50 and 100%.. AlI ofthe synthesized materiaIs showed diffiatograms characteristic of hydrotalcites. The superficial areas increased with the amount of chromium ITom 79 to 250 mZjg. The calcination of hydrotalcites with O to 50 % of chromium at 500 and 650°C yielded solid solutions with the magnesium oxide X-ray diITaction pattem. The material with 100% of chromium yielded magnesium chromate when calcined at 500°C, and magnesium chromite when calcined at 650°C. BET surface areas of the calcined materiaIs ranged ITom 90 to 382 mZjg. The materials contained no micropores. Catalytic tests were performance in a fixed bed reactor at atmospheric pressure and 350°C using a mixture of ethanolJNz in the molar proportion of 1:2. The identified compounds were n-butanol, ethyl ether, acetaldehyde, ethylene, butyraldehyde, ethyl acetate and crotonaldehyde. The replacement of aluminium by chromium, inhibed the formation of ethyl ether and ethylene, both ethanol dehydration products, and favoured the formation of acetaldehyde by dehydrogenation. The substitution of 100.10 to 20% of aluminium by chromium into the MgAl-hydrotalcite favoured the global yield of n-butanol, wich was maximum for the material with 10% of chromium calcined at 650°C. The total conversion of ethanol increased with the substitution of 10% of aluminium by chromium into the MgAl-hydrotalcite and then decreased continuosly with increasing percentages of chromium. The ethanol conversions for materiaIs calcined at 650°C were larger than those for materiaIs calcined at 500°C