Orientador: Ana Flavia Nogueira

Dissertação (mestrado) - Universidade Estadual de Campinas, Instituto de Química

Resumo: As perovskitas de Ruddlesden-Popper, um tipo de material lamelar, são conhecidas há muito tempo, mas só recentemente esses materiais ganharam atenção especial da comunidade de optoeletrônicos. Esse ressurgimento deve-se, principalmente, a estudos recentes em perovskitas híbridas de...

Resumo: As perovskitas de Ruddlesden-Popper, um tipo de material lamelar, são conhecidas há muito tempo, mas só recentemente esses materiais ganharam atenção especial da comunidade de optoeletrônicos. Esse ressurgimento deve-se, principalmente, a estudos recentes em perovskitas híbridas de halogeneto de chumbo que mostram um excelente potencial para conversão de energia solar. Neste trabalho, nós apresentamos um método simples para a síntese de perovskitas de Ruddlesden-Popper estáveis com fórmula geral L2[FAPbI3]n-1PbI4 (L = butilamônio ou benzilamônio; FA = formamidínio; e n = 1 ou 2). Com essa abordagem sintética, se obtém uma pasta de perovskita imprimível ou um pó, adequado para métodos de processo em solução, que são desejáveis para dispositivos optoeletrônicos. Apesar da simplicidade da síntese e estabilidade destas perovskitas, a fotoluminescência do materiais com n=2 apresenta mudanças severas e características inesperadas. Para melhor compreender sua estrutura e comportamento fotofísico, além das técnicas espectroscópicas convencionais, foram utilizados experimentos de SAXS in situ, GIWAXS in situ e TGA. Nós demonstramos que o material à base de butilamina (BA2[FAPbI3]PbI4) tem uma cinética de crescimento rápida e forma uma perovskita de Ruddlesden-Popper estável e de fase pura. Em contraste, devido a uma condição sintética ligeiramente mais enérgica, o material à base de benzilamina (BLA2[FAPbI3]PbI4) parece ter uma densidade de estados de defeitos maior. Nós atribuímos essas características inesperadas de emissão à formação de poços quânticos mais espessos e a excitons auto-capturados (STE ¿ do inglês "Self-Trapped Excitons"), originados de defeitos e modos de fônons na rede cristalina. Por fim, demonstramos a aplicabilidade desses materiais fabricando células solares: apesar do desempenho limitado, os dispositivos mostraram resultados positivos e nos deram perspectivas para trabalhos futuros

Abstract: Ruddlesden-Popper perovskites, a type of layered material, have been known for a long time, but only recently these materials have gained special attention from the optoelectronics community. This reemergence is mainly due to recent studies in hybrid lead halide perovskites that show...

Abstract: Ruddlesden-Popper perovskites, a type of layered material, have been known for a long time, but only recently these materials have gained special attention from the optoelectronics community. This reemergence is mainly due to recent studies in hybrid lead halide perovskites that show outstanding potential for solar energy conversion. In this work, we demonstrate a simple synthesis of stable Ruddlesden-Popper perovskite with general formula L2[FAPbI3]n-1PbI4 (L = butylammonium or benzylammonium; FA = formamidinium; and n = 1 or 2). With this synthetic approach, we obtain a printable perovskite paste or a powder suitable for solution-process methods, which are desirable for optoelectronic devices. In spite of the simplicity of the synthesis and stability of these perovskites, the photoluminescence of the n=2 materials present severe changes and unexpected features. To better understand their structure and photophysical behavior, besides the conventional spectroscopic techniques, we used in situ SAXS, in situ GIWAXS, and TGA experiments. We demonstrate that the butylamine-based material (BA2[FAPbI3]PbI4) has a fast growth kinetics and form a stable pure-phase Ruddlesden-Popper perovskite. In contrast, due to a slightly rougher synthetic condition, the benzylamine-based material (BLA2[FAPbI3]PbI4¬) seems to have a higher density of defects states. We have attributed these unexpected emission features to the formation of thicker quantum-wells and to self-trapped excitons, originated from defects and phonon modes in the crystal lattice. We, then, demonstrate the applicability of these materials by fabricating solar cells: despite the limited performance, the devices showed positive outputs and gave us perspectives for future works

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