irradiated graphite waste - Stored energy

Abstract

The cores of early UK graphite-moderated research and production nuclear fission reactors operated at temperatures below 150°C. Due to this low temperature, their core graphite contains significant amounts of stored (Wigner) energy that may be released by heating the graphite above the irradiation temperature. This exothermic behavior has led to a number of decommissioning issues which are related to long-term "safe-storage", reactor core dismantling, graphite waste packaging, and the final disposal of this irradiated graphite waste. The release of stored energy can be modeled using kinetic models. These models rely on empirical data obtained either from graphite samples irradiated in Material Test Reactors (MTR) or data obtained from small samples obtained from the reactors themselves. Data from these experiments are used to derive activation energies and characteristic functions used in kinetic models. This present research involved the development of an understanding of the different grades of graphite, relating the accumulation of stored energy to reactor irradiation history and an investigation of historic stored energy data. The release of stored energy under various conditions applicable to decommissioning has been conducted using thermal analysis techniques such as Differential Scanning Calorimetry (DSC). Kinetic models were developed, validated, and applied, suitable for the study of stored energy release in irradiated graphite components. A potentially valid method was developed, for determining the stored energy content of graphite components and the kinetics of energy release. Another parameter investigated in this study was dedicated to the simulation of irradiation damage using ion irradiation. Ion bombardment of small graphite samples is a convenient method of simulating fast neutron irradiation damage. In order to gain confidence that irradiation damage due to ion irradiation is a good model for neutron irradiation damage the properties and microstructure of various grades of ion irradiated nuclear graphite were also investigated. Raman Spectroscopy was employed to compare the effects of ion bombardment with the reported effects of neutron irradiation on the content of the defects. The changes the of defect content with thermal annealing of the ion irradiated graphite have been compared with the annealing of neutron-irradiated nuclear graphite.

Οι πυρήνες των πρώιμων αντιδραστήρων πυρηνικής σχάσης έρευνας και παραγωγής με επιβραδυντή τον γραφίτη στο Ηνωμένο Βασίλειο, λειτουργούσαν σε θερμοκρασίες κάτω των 150°C. Λόγω αυτής της χαμηλής θερμοκρασίας, ο γραφίτης του πυρήνα τους περιέχει σημαντικές ποσότητες αποθηκευμένης ενέργειας (Wigner) που μπορεί να απελευθερωθεί με τη θέρμανση του γραφίτη πάνω από τη θερμοκρασία ακτινοβόλησης. Αυτή η εξώθερμη συμπεριφορά οδήγησε σε μια σειρά ζητημάτων κατά τον παροπλισμό τους, που σχετίζονται με τη μακροπρόθεσμη «ασφαλή αποθήκευση», την αποσυναρμολόγηση του πυρήνα του αντιδραστήρα, τη συσκευασία των απορριμμάτων γραφίτη και την τελική διάθεση των ακτινοβολημένων αποβλήτων γραφίτη. Η απελευθέρωση της αποθηκευμένης ενέργειας μπορεί να μοντελοποιηθεί χρησιμοποιώντας κινητικά μοντέλα. Αυτά τα μοντέλα βασίζονται σε εμπειρικά δεδομένα που λαμβάνονται είτε από δείγματα γραφίτη που έχουν ακτινοβοληθεί σε αντιδραστήρες δοκιμών υλικών (MTR) είτε σε δεδομένα που λαμβάνονται από μικρά δείγματα που λαμβάνονται από τους ίδιους τους αντιδραστήρες. Τα δεδομένα από αυτά τα πειράματα χρησιμοποιούνται για την εξαγωγή των ενεργειών ενεργοποίησης και των χαρακτηριστικών συναρτήσεων των αντιδράσεων απελευθέρωσης που χρησιμοποιούνται σε κινητικά μοντέλα. Η παρούσα διατριβή περιλάμβανε την ανάπτυξη κατανόησης των διαφορετικών ποιοτήτων γραφίτη, τη συσχέτιση της συσσώρευσης αποθηκευμένης ενέργειας με το ιστορικό λειτουργίας του αντιδραστήρα και τη διερεύνηση ιστορικών δεδομένων πειραμάτων απελευθέρωσης αποθηκευμένης ενέργειας. Η απελευθέρωση της αποθηκευμένης ενέργειας στις διάφορες συνθήκες που ισχύουν κατά τον παροπλισμό του αντιδραστήρα έχει διεξαχθεί με τη χρήση τεχνικών θερμικής ανάλυσης όπως η θερμιδομετρία διαφορικής σάρωσης (DSC). Αναπτύχθηκαν, επικυρώθηκαν και εφαρμόστηκαν κινητικά μοντέλα, κατάλληλα για τη μελέτη της απελευθέρωσης της αποθηκευμένης ενέργειας σε ακτινοβολημένα υπολείμματα γραφίτη. Αναπτύχθηκε μια δυνητικά έγκυρη μέθοδος, για τον προσδιορισμό του αποθηκευμένου ενεργειακού περιεχομένου των συστατικών του γραφίτη και της κινητικής της απελευθέρωσης ενέργειας. Μια άλλη παράμετρος που διερευνήθηκε σε αυτή τη μελέτη ήταν αφιερωμένη στην προσομοίωση της βλάβης από ακτινοβολία χρησιμοποιώντας ακτινοβολία ιόντων. Ο βομβαρδισμός ιόντων μικρών δειγμάτων γραφίτη είναι μια προσβάσιμη μέθοδος προσομοίωσης της βλάβης από ακτινοβολία ταχέων νετρονίων. Προκειμένου να αποκτηθει εμπιστοσύνη ότι η βλάβη από την ακτινοβολία ιόντων είναι ένα καλό μοντέλο προσομοίωσης για τη βλάβη από ακτινοβολία νετρονίων, διερευνήθηκαν επίσης οι ιδιότητες και η μικροδομή διαφόρων τύπων πυρηνικού γραφίτη που ακτινοβολήθηκε με ιόντα. Η φασματοσκοπία Raman χρησιμοποιήθηκε για να συγκριθούν τα αποτελέσματα του βομβαρδισμού ιόντων με τα αναφερόμενα από την βιβλιογραφία αποτελέσματα της ακτινοβολίας νετρονίων. Οι αλλαγές στην περιεκτικότητα σε ασυνέχειες πλέγματος με τη θερμική ανόπτηση του ακτινοβολούμενου γραφίτη με ιόντα, συγκρίθηκαν με την ανόπτηση του πυρηνικού γραφίτη ακτινοβολημένου με νετρόνια.